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        陳武教授課題組在《Separation and Purification Technology》上報道Ni-Fe雙金屬催化劑/ NaClO體系催化氧化MB研究

        發布時間:2024-05-08 09:47:47閱讀次數:

             

        內容簡述:

        近日,《分離與純化技術》(Separation and Purification Technology)發表了學院陳武教授課題組的最新研究成果,報道了使用Ni-Fe雙金屬催化劑/NaClO體系催化氧化MB新策略。該研究關注Ni-Fe雙金屬催化劑/NaClO體系催化氧化MB:性能、動力學、機理等,該體系對MB有很優異的降解效率,對MB的去除率可達98.98%。

        論文題目為“Catalytic oxidation of methylene blue Using Ni-Fe Bimetallic Catalyst / NaClO system: Performance, kinetics, mechanism, and DFT calculations”,碩士研究生郭先哲及本科生陳思佳為論文共同第一作者,陳武教授為論文通訊作者。

        NaClO作為氧化劑有一個獨特的優勢:可以在寬pH范圍內表現出強氧化性能,而且價格低廉,易于生產。但NaClO穩定性較差易分解,降低了其效果,且直接使用NaClO氧化有機污染物可能會產生有機氯化物,導致水資源毒性增強。近來國內外學者研究發現通過過渡金屬活化NaClO能促進其產生強氧化性的活性物種?O2-?OH等,可以有效提高NaClO的反應速率和氧化性,常見的方法是將Fe2+添加到NaClO溶液中,Fe2+被氧化的同時產生所需的?OH自由基,Fe2+ClO-之間的協同作用可以顯著提高污染物的去除率,但同時也發現,Fe2+NaClO體系中的Fe2+難以回收,且產生大量污泥,需要后續處理。為克服這一缺點,人們考慮使用非均相催化劑來活化NaClO,如過渡金屬氧化物或氫氧化物,目前研究發現單一金屬如Ni基催化劑活化NaClO降解有機染料有很好的效果,但在可回收可重復使用的高效雙金屬催化劑的制備及其活化NaClO降解染料廢水效果、機制等方面的研究仍然具有很大的挑戰性。

        基于上述挑戰,陳武教授課題組通過簡單的浸漬熱解法制備了負載氧化鋁的Fe-Ni雙金屬催化劑Ni-Fe/Al2O3),用于催化活化NaClO以去除MB。隨后對Ni-Fe/Al2O3催化劑進行了各種表征。進一步研究了影響Ni-Fe/Al2O3/NaClO體系去除MB的幾個關鍵參數。通過直接和間接自由基捕獲實驗對Ni-Fe/Al2O3/NaClO體系中的主要活性物種進行了評價。最后,使用密度泛函理論(DFT)和高效液相色譜-飛行時間質譜(LC-MS)鑒定的中間體提出了潛在的MB降解途徑:主要通過HOCl的直接氧化和非自由基途徑(1O2)進行;Ni3+/Ni2+氧化還原循環在HOCl活化產生活性物質中起著重要作用;MB降解的主要步驟是脫甲基、生色團裂解開環和礦化。為去除水中新出現的污染物提供了一種有效且創新的非均質AOP工藝。

        該研究資金部分來自國家重大專項子課題,并得到中石油HSE重點實驗室和必威實驗中心的支持。

        圖文摘要:


        文章鏈接https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122612


         


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